中国教育在线浙江站讯(记者 白菁洁 通讯员 陈胜伟)一直以来,相关领域的研究人员都十分希望精确控制氧化石墨烯中的含氧基团类型—去除环氧、保留羟基,从而显著提升氧化石墨烯膜的亲水性、导电性、渗透性和稳定性、质子传导率等性能。然而,这种选择性的还原对于传统还原方法来说,此前一直是巨大的挑战。

近日,浙江农林大学陈亮教授团队过实验和理论结合,利用改进电子束辐照还原方法,实现了在氧化石墨烯中对环氧基团的精确去除、同时保留了大量羟基。他们制备得到的石墨烯膜展示了出色的亲水性、超高渗透性能和稳定性能。该成果以《Selective reduction of epoxy groups in graphene oxide membrane for ultrahigh water permeation》(《通过选择性还原环氧基团来获得具有超高水通量的氧化石墨烯膜》)为题,在线发表发布在2020年10月的国际著名学术期刊《Carbon》(《碳》)(TOP期刊,影响因子8.821) https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.076),为选择性去除基团类型以及石墨烯膜在污水处理等应用提供了重要的理论和实验基础。

由于氧化石墨烯高效的离子和分子筛能力,被认为是一种理想的水处理膜材料。然而,目前对氧化石墨烯膜的研究表明,当筛选离子或分子的截留率足够大时,水的渗透速率通常较低。因此,制备高渗透性能且高截留率的氧化石墨烯膜一直是难题和研究热门。

氧化石墨烯片层中,环氧(C-O-C)和羟基(C-OH)是两种主要的含氧基团,其含量接近,并随机分布在氧化石墨烯片层表面。研究表明,羟基(C-OH)对氢键的形成有重要作用,可以促进水分子在氧化石墨烯膜中的渗透,而环氧基团(C-O-C)对形成氢键的贡献相对较小,对水分子和溶质在通道内的传输形成阻力,不利于水分子和溶质的渗透。研究认为,如果能在保留羟基的同时,最大程度地减少环氧基团,有望极大改善膜的渗透性及其他性能。但是传统的还原方法,比如热还原和化学还原法,能同时大幅度降低环氧和羟基,但均无法实现精确选择性还原某一类基团的目的。

在该研究中,陈亮教授团队通过理论计算分析,发现利用氢自由基(H•)和环氧基团反应,能产生新的羟基基团,这使得去除环氧、保留羟基成为可能。研究团队进一步通过改进电子束辐照的实验方法,形成以氢自由基(H•)为主的辐照环境,成功实现了环氧基团的选择性还原。制备得到的还原氧化石墨烯,在含氧量显著下降的同时具有极好的亲水性。更重要的是,制备的石墨烯膜在截留有机污染物和重金属废液时,展示出超高渗透性能和截留稳定性能。

“我们通过选择性还原制备的氧化石墨烯膜,在对污水中甲基蓝、副品红、罗丹明B等常见的有机染料和铁离子、铅离子、铜离子等过渡金属离子进行有效地截留的同时,并获得了92.7到267.1Lm-2h-1bar1的超高水通量。相比于普通的氧化石墨烯膜,所获得的水通量提升了高达两个数量级。该研究在氧化石墨烯膜低通量的难题方面取得的结果,将大大扩展氧化石墨烯膜在污水处理中的应用。”团队负责人陈亮教授说。

据介绍,该研究由浙江农林大学光学工程硕士研究生伊若冰、夏新明、杨如杰、喻日胜以及生物物理硕士研究生代芳芳共同完成,伊若冰为论文的第一作者;陈亮教授、徐晶教授和上海大学吴明红教授为本文的共同通讯作者,浙江农林大学为第一发表单位。该论文还得到了国家自然科学基金委、浙江省自然科学基金委、浙江农林大学校科研发展基金,上海同步辐射光源BL01B线站的资助和支持。

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